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Die Ursprünge der Bibliothek reichen bis in die zweite Hälfte des 16. Jahrhunderts zurück: Die evangelischen Predikanten der adeligen Landschaftsschule benötigten für ihre Arbeit am „Collegium sapientiae et pietatis“ (1552 gegründet) Unterrichtsmaterial, die Landschaftlichen Ärzte und Anwälte Handbücher und fachliches Schrifttum. Aus diesem Bedürfnis entstand die Ständische Bibliothek, deren erste urkundlich belegte Entlehnung vom 15. Juli 1570 stammt. Der letzte Rektor der Schule, Hieronymus Megiser (1593-1601), verfasste eine erste Bibliotheksordnung und legte einen Index über den gesamten Bestand der Bibliothek an.

Im Zuge der Gegenreformation wurde 1601 die Evangelische Schule geschlossen. Die Jesuiten führten das nunmehrige „Collegium Societas Jesu“ und hatten damit auch die Leitung der Bibliothek für die nächsten 175 Jahre inne. Da die Anzahl der Schüler von Jahr zu Jahr wuchs, musste auch der Bibliotheksbestand beträchtlich erweitert werden. 1685 wurde dem Andrang entsprechend eine spezielle Schülerleihbibliothek eingerichtet. Dies geschah durch Spenden von Seiten des Adels.

Nach der Aufhebung des Jesuitenordens wurde die Bibliothek 1775 in eine öffentliche Institution umgewandelt, die den Namen „K.K. Lycealbibliothek“ und später „K.K. Studienbibliothek“ trug.

Diese hatte die Bibliotheken und Archive jener Kärntner Klöster in ihre Bestände zu integrieren, die gemäß dem „neuen Geist“ des Josephinismus aufgelöst worden waren. Damit kam hauptsächlich kirchliche Gebrauchsliteratur und Juristisches in den Bestand hinzu.

Ein bedeutender Zuwachs war 1806 die Schenkung der umfangreichen Goëss-Bibliothek, einer typischen Adelsbibliothek des 18. Jahrhunderts, mit wertvollen Handschriften, Inkunabeln und Frühdrucken. Darüber hinaus war das 19. Jahrhundert und auch die erste Hälfte des 20. eine schwierige Zeit: Es standen nur äußerst geringe finanzielle und personelle Mittel zur Verfügung, sie reichten oft nicht einmal dazu aus, um den laufenden Betrieb notdürftig zu gewährleisten.

Der 2. Weltkrieg verhinderte den Ankauf von ausländischen Büchern. Als Nutznießerin der nationalsozialistischen Kunstraubpolitik wurden der Studienbibliothek die auf 105.000 Bände geschätzten Bibliotheken des Jesuitenklosters St. Andrä, der Abtei Tanzenberg, des Stifts St. Georgen und des Stifts St. Paul zugesprochen, die im Zuge des „Klostersturms“ (1940/41) enteignet und zu nationalsozialistischen Einrichtungen umfunktioniert worden waren. Nach Kriegsende wurden die in verschiedenen Magazinen der Studienbibliothek gelagerten Bücher zurückerstattet, wobei sowohl die Unrechtmäßigkeit der Übernahme als auch die Aneignungsabsicht unterschlagen wurden. Ein Restitutionsforschungsprojekt (2008-11) hat aber immer noch etliche Raubgut-Bände aus dem Bereich der gleichfalls konfiszierten Pfarrbibliotheken im Bestand ausfindig gemacht. Sie wurden am 20.1.2016 restituiert.

Der Großteil der Bestände war während der Zeit der alliierten Luftangriffe von Klagenfurt in das Stift Tanzenberg ausgelagert worden und kam nach Kriegsende unbeschadet wieder an die Studienbibliothek zurück.

Eine entscheidende Wende in ihrer Geschichte erfuhr die Bibliothek 1971: Ein Jahr zuvor war die Hochschule für Bildungwissenschaften gegründet, die Studienbibliothek nunmehr in die Bibliothek der Hochschule umgewandelt worden. Dies erweiterte den Aufgabenkreis und auch die Mittel der Bibliothek beträchtlich. Der Umzug auf das Universitätsareal in völlig neue Räumlichkeiten war der Beginn eines rasanten Wachstums. 1975 avancierte sie zur Universitätsbibliothek der Universität für Bildungswissenschaften, 1993 zur Universitätsbibliothek Klagenfurt.

Neben der wissenschaftlichen Literatur, die der Forschung und Lehre dient, sind zwei umfangreichere Sonderbestände interessant: die Joseph-Buttinger-Bibliothek, eine Privatsammlung mit Schwerpunkt Sozialismus, Soziologie, Ökonomie und Exilliteratur, sowie die Karl-Popper-Archiv, die 1995 in den Bestand der UBK aufgenommen wurde. Zudem sammelt die Bibliothek alle in Kärnten erscheinenden Werke.